Sau khi vợ chết, Chu Vĩnh Khang lấy cháu gái của Giang Trạch Dân. Khi Giang Trạch Dân phát động cuộc đàn áp Pháp Luân Công, Chu Vĩnh Khang là một trong những người tích cực tham gia và ủng hộ Giang, ông coi đó là cơ hội để thăng tiến trên con đường quan lộ của mình[14].

Khi Chu còn là chủ nhiệm Ủy ban Đảng tỉnh Tứ Xuyên (từ tháng 12 năm 1999 đến tháng 12 năm 2002), ông ta đã tích cực thúc đẩy và trực tiếp nhúng tay vào việc đàn áp Pháp Luân Công ở Tứ Xuyên, khiến tỉnh này trở thành một trong những nơi có số lượng học viên Pháp Luân Công bị chết vì đàn áp lớn nhất[15]. Chu đã ra lệnh, theo dõi và phê chuẩn việc tiêu diệt các học viên Pháp Luân Công bằng cách giết chết, tra tấn, và bắt cóc. Ông ta còn sử dụng một chính sách liên đới để cắt đứt nguồn tài chính của các học viên Pháp Luân Công: đuổi việc con cái cho cha mẹ tu luyện Pháp Luân Công và đuổi việc cha mẹ hay cắt tiền lương hưu nếu có con cái tu luyện Pháp Luân Công[14].

Do sự tham gia tích cực vào cuộc đàn áp Pháp Luân Công mà Chu Vĩnh Khang được thăng chức làm bộ trưởng bộ công an. Tại một cuộc họp có mặt tất cả các lãnh đạo thuộc Bộ công an, Chu đã phát biểu: "Đàn áp Pháp Luân Công một cách mạnh mẽ vẫn là tiêu điểm của công tác an ninh ở Trung Quốc"[16]. Chu khuyến khích và trọng thưởng những tập thể và cá nhân tích cực tham gia cuộc đàn áp. Bất cứ khi nào có ngày lễ hoặc những ngày "nhạy cảm", Chu mở những cuộc càn quét Pháp Luân Công trên khắpTrung Quốc. Ước tính từ tháng 12 năm 2002 đến tháng 11 năm 2005, số lượng học viên Pháp Luân Công được xác nhận là chết vì bị đàn áp tăng từ 700 lên 2,940 người [15].

Sau khi La Cán, người đứng đầu Ủy ban chính trị và Pháp luật nghỉ hưu, Chu Vĩnh Khang được bổ nhiệm vào vị trí này, và trở thành quan chức cao cấp nhất tiếp tục duy trì cuộc đàn áp sau khi Giang Trạch Dân về hưu[16]. Là chủ tịch Ủy ban chính trj và Pháp luật, Chu đảm nhiệm vị trí trưởng phòng 610, một cơ quan bí mật được Giang Trạch Dân tạo ra với mục đích diệt trừ Pháp Luân Công[17]. Từ đây, Chu đã mở rộng quyền lực của ủy ban này và gia tăng mức đàn áp Pháp Luân Công cả trong nước lẫn nước ngoài [15].

Theo các báo cáo, Chu đã bị kiện ở 10 quốc gia gồm cả châu Á vì sự tham gia của mình trong cuộc đàn áp Pháp Luân Công[18].